Năm 2000, khi trở về Hong Kông để nghỉ hè, Hân Đồng nhận được điện thoại của người quản lý Anh Hoàng. Cùng với sự đốc thúc của gia đình, cô quyết định tham gia thử. Sự rụt rè và vẻ đẹp của cô trong buổi tuyển chọn đã khiến giám đốc quản lý Mani Fok để ý. Mani quyết định ký hợp đồng với cô [5].

Thế nhưng Hân Đồng đã suy nghĩ suốt 2 tháng, sau đó nhờ sự động viên của người nhà cô mới đồng ý ký hợp đồng với EEG. Sau đó cô cùng Thái Trác Nghiên trở thành một nhóm nhạc hai thành viên, đặt tên là Twins [6].

Ngày 18.5.2001, Twins chính thức được thành lập với 2 thành viên là Gillian Chung Hân Đồng và Charlene Thái Trác Nghiên. EP đầu tiên của nhóm đã bán sạch trong một ngày [7].

Tháng 9 năm 2002, A Gill khi đó chỉ mới 21 tuổi, là một trong những nghệ sĩ trẻ nhất tổ chức concert tại Hồng Quán.

Năm 2003, bộ phim Thiên Cơ Biến đã đưa 2 cô gái trẻ trên lĩnh vực phim ảnh. Twins Effect thống trị hầu hết các phòng vé tại Hong Kong, Trung Quốc và gây nên cơn sốt tại Mỹ. Sau đó bộ phim đã được tiếp tục thực hiện phần 2.

Năm 2004, A Gill tham gia bộ phim "Sự trả thù của nàng công chúa" cùng với Ngô Ngạn Tổ và Đào Hồng. Cô nhận được đề cử Kim Tử Kinh đầu tiên cho vai nữ chính trong phim này. Đồng thời Gill cũng đảm nhiệm vai trò Đại sứ của LHP Kim Tượng lần thứ 25.

Năm 2005, Twins phát hành album tiếng Phổ Thông đầu tiên "Thần tình yêu thực tập". Album bán được 850.000 bản trên toàn Thế giới và Twins đoạt giải MTV châu Á trong năm này. Đây cũng là album đứng đầu bảng tiêu thụ của năm.

Năm 2006 được đánh giá là năm đại thành công của Hân Đồng. Album tiếng Phổ thông thứ 2 "80 đồng vòng quanh thế giới" tiêu thụ được 1 triệu bản, trở thành album bán chạy nhất trong năm. Twins được dựng tượng sáp tại Viện bảo tàng Hồng Kong. Cùng thời gian này, Ah Gill phát triển sự nghiệp diễn xuất ở Trung Quốc với vai diễn Trình Linh Tố trong bộ phim làm lại từ tiểu thuyết Kim Dung Tân Tuyết sơn phi hồ. Trình Linh Tố được đánh giá là điểm sáng hiếm hoi của bộ phim dù không tuân theo đúng nguyên tác, qua đó khai thác một hướng đi mới ở Đại lục.

Cũng trong năm này, Bộ phim 49 ngày đóng cặp với Phùng Đức Luân trở thành một trong những bộ phim có doanh thu phòng vé cao nhất ở Hong Kong. Bộ phim cũng giành được giải thưởng trong Liên hoan phim Kinh dị tại Nhật.

Năm 2007, Gillian tiếp tục thúc đẩy sự nghiệp truyền hình ở Đại Lục khi tham gia một loạt các phim Kế hoạch A hợp tác với Trương Vệ Kiện, Hoán Hoa tẩy kiếm lục với sư huynh Tạ Đình Phong. Bên cạnh đó, sự nghiệp điện ảnh của cô ở Hồng Kong vẫn tỏa sáng với 2 bộ phim điện ảnh Twins Mission và Naraka 19 đều đoạt doanh thu top 1 ở thời điểm công chiếu. Cùng năm, Twins trở thành nhóm nhạc đầu tiên đoat giải "Nữ ca sĩ nổi tiếng nhất châu Á -Thái Bình Dương".[8]